В 1998 году, по поручению действовавшего тогда лидера Бхаратия джаната парти Лала Кришны Адвани, возглавил избирательную кампанию этой партии в штатах Гуджарат и Химачал-Прадеш. В октябре 2001 года стал главным министром Гуджарата, сменив на этом посту ушедшего в отставку Кешубхая Пателя. В 2007 году был переизбран на третий срок, а в 2012 году — на четвёртый.

Как в Индии, так и за рубежом, Моди считается крайне противоречивой фигурой.

Резкую критику вызвали его действия во время Гуджаратского погрома 2002 года. В частности, он обвинялся в непредоставлении защиты индийским мусульманам. Несмотря на это, Моди пользуется огромной поддержкой среди населения Гуджарата. Ему ставится в заслугу бурный экономический рост штата в 2000-е годы. По версии популярного журнала India Today, в 2006 и 2011 гг. Н. Моди был признан лучшим главным министром Индии.

13 сентября 2013 года Нарендра Моди был назван кандидатом в премьер-министры от Бхаратия джаната парти и возглавил предвыборную кампанию на парламентских выборах 2014 года. По его словам, он провёл 440 встреч с избирателями по всей стране. Кроме того, Моди успешно использовал соцсети, прибегнув даже к трёхмерным голограммам, чтобы «напрямую» общаться с избирателями и в виртуальном пространстве. Программный слоган БДП гласил: «Национализм — наше вдохновение. Развитие и хорошее управление — наша цель».

Голосование на выборах проводилось в девять этапов с 7 апреля по 12 мая, с явкой избирателей в 66,38 %. 16 мая Избирательная комиссия Индии начала подсчёт голосов. По предварительным данным, Бхаратия джаната парти лидировала в 276 избирательных округах из 543, а Национально-демократический альянс — в 331. После того, как предварительный подсчёт голосов показал подавляющее преимущество БДП, представитель Индийского национального конгресса Раджив Шукла от имени партии сказал, что «мы признаём поражение. Мы готовы перейти в оппозицию».

По подсчётам, БДП может получить 277 мест в новом составе Лок сабхи, при 272 необходимых для простого большинства, а ИНК — около 100 мест. Действующий премьер-министр Индии Манмохан Сингх поздравил Нарендру Моди с победой на выборах. В свою очередь Моди написал в Twitter: «Индия победила! Впереди хорошие дни». По предварительным данным, БДП получит 339 мест в парламенте.

17 мая Нарендра Моди приехал в Дели из Гуджарата для проведения победного парада, завершающегося в штаб-квартире партии. Вдоль пути следования кортежа были выставлены полицейские и части специального назначения.

По пути в штаб-квартиру Бхаратия джаната парти люди, собравшиеся вдоль улиц, скандировали его имя, размахивали флагами, осыпали цветами его кортеж, пели и плясали под звуки духового оркестра и национальных флейт. Моди несколько раз выходил из машины, показывая толпе знак «V».

В тот же день премьер-министр Индии Манмохан Сингх признал победу Бхаратия джаната парти на состоявшихся выборах и подал в отставку, заявив, что «пытался делать все возможное во время своего служения великому народу» Индии.

По окончательным результатам голосования, Объединённый прогрессивный альянс во главе с партией Индийский национальный конгресс победил только в 59 избирательных округах из 543, БДП — в 283 округах, таким образом, получив абсолютное большинство и став первой за 30 лет партией, которая сможет сформировать правительство самостоятельно. Сингх продолжит исполнять обязанности премьера до назначения нового. БДП получила контроль только над нижней палатой парламента, Лок сабхой; в Раджья сабхе у неё всего 46 мандатов из 240 против 68 у ИНК, что даёт последней возможность вето.

19 мая президент России Владимир Путин поздравил Нарендру Моди с победой его партии на выборах

20 мая Нарендра Моди был выдвинут в премьер-министры Индии от Бхаратия джаната парти. Согласно утверждённой процедуре, ему предстоит встретиться с президентом Индии Пранабом Мукерджи, для прошения формального разрешения возглавить правительство. Ожидалось, что принятие присяги может состояться 24 мая

26 мая Нарендра Моди принёс присягу премьер-министра Индии.

На торжественной церемонии присутствовали политики и представители иностранных государств, среди которых был премьер-министр Пакистана Наваз Шариф.

До сих пор ещё никогда премьер-министры Индии и Пакистана не приезжали на инаугурацию своего коллеги. Кроме него присутствовали лидеры стран, входящих в Южно-Азиатскую ассоциацию регионального сотрудничества (SAARC), а также президенты Афганистана, Шри-Ланки и Мальдив, премьер-министры Непала и Бутана, спикер парламента Бангладеш.

Перед началом церемонии принятия присяги в президентском дворце в Дели Наваз Шариф сказал, что избрание Моди открывает возможности для улучшения отношений между двумя странами. На следующий день Моди провёл переговоры с Шарифом, на которых были обсуждены вопросы сотрудничества в различных областях, в частности — в сфере безопасности на границе

В 2018 году занял 9-ю строчку в рейтинге самых влиятельных людей мира по версии журнала Forbes. Занимал эту же позицию в 2015 и 2016 годах